催化剂燃烧大大降低了甲烷的起燃温度,提高了其转换率,合理减

  作为气体燃料的主要成分,甲烷用传统式燃烧法点燃必须非常高的温度(1500°C以上),在那样的温度下,空气中的N2会被氧化为NO’,污染更为严重;而且甲烷燃烧的乙醇还会继续引起CO,此外CH4本身也会导致更严重的全球变暖。催化剂燃烧大大降低了甲烷的起燃温度,提高了?其转换率,合理减少甚至消除了大气污染物的排放,是一种理想的燃烧方式。目前用于甲烷催化燃烧的催化剂主要分为两类:一类是活性较高的超低温负载贵金属催化剂,另一类是可靠性较高的高温非贵金属氧化物催化剂。本文对钻基非贵金属金属金属氧化物和负载型贵金属催化剂催化燃烧甲烷反应活性进行了科学研究,探索了贵金属与非贵金属复合催化剂的特性,考察了制备方法、原素夹杂等对催化剂活性的危害,并选择TPR、XRD、BET和Raman对催化剂进行了定性研究,主要研究方向如下:

  选择浸渍法制备了负载Co3O4的稀土氧化物复合催化剂,发现CeO2/Co3O4主要表现出较好的甲烷点燃催化反应活性。以CH4与02的体积比为122,空速为72000ML-g^4的标准,甲烷在500°C的转化率为83%,800°C的转化率高于99%,基本上没有CO生成。

  以对CeO2进行夹杂改性为基础,作为载体负载CO3O4,生产出系列产品Co/Ce-M-O催化剂(M=La,Zr,Ca,Mg,Bi),其中活性最好的Co/Ce-La-O催化剂。在CH4与O2的体积比为122,空速标准为72000ML-gii4的条件下,当甲烷转化率达到800°C时,催化剂仍能达到87%的甲烷转化率和800°C的空速。保持20小时2分,甲烷转换率保持在96%以上。通过对…系列产品的定性分析,表明掺入La对提高?CeO2格点常数及其对Co分散的促进作用有利。通过剖析Ce-La-0上的氧群反应过程,找到Co/Ce?甲烷催化燃烧在La-O催化剂上的原理。

  (3)将La或Ce掺入严小的203介质中,制成负载型贵金属催化剂(Pd,Ir,Ru),发现Pd/Ce/Al2O3催化剂的甲烷催化燃烧活性有显著提高。此外,还对Pd?两种不同类型的耐磨钢管催化剂的性能研究。与Pd/CeO相比,Pd-Co/CeO2催化剂的活性如何?.结果表明,选择Co/Ce-La-0作为载体负载Pd,可以使催化剂活性得到较大的提高。催化剂Pd-Mn/A12O3也主要表现出良好的甲烷催化燃烧活性,在CH4-02体积比122,空速72000ML-g^4标准下,甲烷转化率可达到350°C,此催化剂只需在首次应用前进行复原,当多次重复使用时无需进行预处理,进行三次循环系统甲烷催化燃烧测试,催化剂性能基本没有下降,具有良好的实用意义。

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